RESUM El camp dels materials híbrids és una de les temàtiques més atractives i emergents en nanociència. La combinació de diferents precursors amb fragments orgànics i inorgànics per autoensamblatje de les seues estructures originals, durant el procés de formació del seu entramat molecular, permitix preparar materials que exhibeixen propietats úniques amb múltiples aplicacions com materials avançats. La present tesi doctoral ha estat centrada en el disseny, síntesi i caracterització de catalitzadors funcionals basats en precursors organosilicis silsesquioxà tipus pont (disilans), fent us de distintes metodologies de síntesi. Com a resultat s´han obtés diferents famílies de materials híbrids porosos amb aplicacions catalítiques. En primer lloc, a partir de precursors amb característiques laminars, Magadiita i MWW-P, sotmesos a processos d´intercanvi, unflament, pilarització i extracció de matèria orgànica, es varen incorporar grups funcionals actius en la seua estructura, a mode de pilars intercalats, al mateix temps que es milloraren les seues propietats texturals originals, generant-ne catalitzadors multifuncionals estables i reutilitzables per a portar a cap reaccions consecutives o en cascada. S´ha obtés una segona família de materials mesoporosos orgànics-inorgànics no ordenats, en absència de agents directors d’estructura, a través d’un procés sol-gel en medi fluorur, aconseguint introduir fragments orgànics estructurals, els quals estan formant part de la xarxa dels materials. En ells, ha sigut estudiada l’influencia de les característiques dels disilans emprats com precursors en les propietats finals dels sòlids híbrids obtesos. Per últim, es prepararen materials mesoporosos orgànics-inorgànics ordenats basats en silans polièdrics POSS, que actuen com nodes estructurals, units entre sí a través de molècules de disilans amb fragments arílics. Per a això, ha sigut emprada una ruta micel·lar de síntesi en condicions àcides. Finalment, els materials obtesos es sotmeteren a un procés de funcionalització, per a la introducció de centres actius accessibles en la seua estructura. Tant els materials híbrids mesoporosos ordenats com no ordenats, amb funcions actives integrades a la seua estructura, han sigut emprats amb éxit com a catalitzadors selectius per a dur a terme diferents processos en química fina.