RESUMEN En la investigación de nuevos materiales microporosos se busca dotar a estos de interesantes propiedades que ayuden a ampliar su uso como catalizadores, adsorbentes o tamices moleculares. En los últimos años se ha prestado especial atención a la accesilidad de los centros activos con la obtención de materiales con poros de gran tamaño. En este contexto, el uso de zeotipos laminares puede ser una solución adecuada, ya que estos materiales presentan una elevada estabilidad térmica, buenas propiedades ácidas y gran accesibilidad. Además la posibilidad de incorporación de otros cationes en la red estructural de los zeotipos laminares que amplíe sus propiedades y uso como catalizadores se presenta como una interesante alternativa de futuro. En esta Tesis Doctoral se ha estudiado la incorporación de diferentes cationes metálicos, tales como el Al y diferentes metales de transición en los ácidos silícicos laminares Magadiita y Kenyaita facilitada por el uso de agentes directores de estructura. Al mismo tiempo, y con el fin de mejorar la accesibilidad de sus centros activos, bien sean ácidos o de oxi-reducción, se ha aumentado el área superficial de los ácidos silícicos laminares mediante diferentes procesos post – síntesis como son la pilarización (intercalación de pilares inorgánicos de sílice) y la deslaminación (dispersión completa de las láminas). Se pretende de esta forma, hacer accesibles los centros ácidos y de oxi-reducción en la Magadiita y Kenyaita conteniendo aluminio y metales de transición respectivamente, potenciando las propiedades ácidas y redox. Por último, se ha estudiado la incorporación de cationes de transición en la red de zeolitas conocidas como son la Y, Beta y ZSM – 5, empleando una fuente simultánea de silicio y metal, siendo dicha fuente los propios ácidos silícicos laminares Magadiita y Kenyaita, previamente obtenidos con diferentes cationes metálicos.