Preparación y caracterización de catalizadores basados en Ag-zeolitas para la reacción de oxidación catalítica de amoniaco

Abstract

Las emisiones de amoniaco constituyen un grave problema de contaminación atmosférica relacionado con ciertos procesos como la producción de amoniaco, las plantas de gasificación de biomasa y las emisiones residuales de los sistemas de NH3-SCR. La oxidación catalítica selectiva de amoniaco (NH3-SCO) es una de las mejores técnicas disponibles para el control de este contaminante y el uso de catalizadores de plata para esta reacción, ha sido estudiado por diferentes autores presentando resultados prometedores. En estos trabajos se observa que el estado de oxidación de la plata y el tipo de especies presentes tiene un papel importante en la reacción, afectando tanto a su actividad como a su selectividad. Este trabajo tiene como objetivo estudiar la oxidación selectiva de amoniaco con zeolitas Ag-Y, Ag-CHA y Ag-RHO, y determinar cómo influye la especiación de la plata en la actividad catalítica. Asimismo, se estudiará el efecto de la presencia de otros cationes en la estructura zeolítica sobre la estabilidad de las diferentes especies de plata. Para la preparación de los catalizadores se van a utilizar tres zeolitas con diferentes características en cuanto a tamaño de poro, dimensionalidad de los canales y relación Si/Al; las estructuras elegidas han sido: FAU, CHA y RHO. En cuanto a la zeolita tipo FAU, se hará un estudio con dos muestras diferentes, manteniendo la relación Si/Al pero variando el co-catión presente en la estructura (Na+ o NH4+). La zeolita CHA se sintetizará para obtenerla con una relación Si/Al = 2 y con K+ como co-catión. La zeolita RHO también será sintetizada con una relación Si/Al = 4.3 y con Cs+ como co-catión. La plata se incorporará mediante un proceso de intercambio iónico en fase líquida. Con el fin de estabilizar la plata intercambiada en la zeolita y poder realizar el test catalítico, los catalizadores serán tratados con una corriente de H2, O2 o N2 a distintas temperaturas. Los materiales preparados se caracterizarán por DRX, UV-vis, SEM-EDX y HRTEM. La reacción de NH3-SCO se llevará a cabo a presión atmosférica y a varias temperaturas. Para la reacción NH3-SCO, se hará un estudio preliminar para determinar la curva de combustión del amoniaco y se analizará si la presencia de catalizador permite que la oxidación del amoniaco tenga lugar a temperaturas más bajas. Asimismo, se estudiarán las diferencias en la actividad catalítica en función de las especies de plata que estén presentes en los distintos catalizadores