Estudio de la síntesis de sólidos microporosos usando amonios cuaternarios derivados del 4,4'-bis(clorometil)-1,1'-bifenil como agentes directores de estructura en la sintesis hidrotermal de zeolitas

Abstract

[ES] En este trabajo de fin de grado se han sintetizado materiales microporosos, zeolitas, a partir de derivados del 4,4'-bis(clorometil)-1,1'-bifenil sustituyendo los cloros por aminas terciarias como son la trimetilamina, trimetilamina y tripropilamina obteniendo cationes en forma de amonios cuaternarios. El procedimiento ha consistido en la obtención de estos cationes orgánicos mediante una doble sustitución nucleofílica y su posterior uso cómo agente director de estructuras, ya que la forma de estas moléculas va a determinar la distribución y el tamaño de los poros en la zeolita. En la síntesis hidrotermal se ha utilizado aniones fluoruro y presiones autógenas de los autoclaves para favorecer la cristalización de la sílice. Los ensayos han consistido en la diferentes condiciones de síntesis variando la concentración de sílice en la disolución y diferentes tiempos de incubación que han ido hasta los 32-54 días dependiendo del ensayo. También se ha estudiado cómo afecta la sustitución parcial de esta sílice por átomos de germanio en la red cristalina. Los resultados obtenidos se han analizado mediante técnicas de difracción como DRX, IR, RMN para identificar las fases y compuestos presentes. Las fases identificadas han sido zeolita beta, ZSM-5, octadecasil y algunas no identificadas.

[CA] En este treball de fi de grau s'han sintetitzat materials microporosos, zeolites, a partir de derivats del 4,4’-bis (clorometil) -1,1’-bifenil substituint els clors per amines terciàries com són la trimetilamina, trimetilamina i tripropilamina obtenint cations en forma d'amonis quaternaris. El procediment ha consistit en l'obtenció d'estos cations orgànics per mitjà d'una doble substitució nucleofílica i el seu posterior ús com agent director, ja que la forma d'estes molècules determinarà la distribució i la grandària dels porus en la zeolita. En esta síntesi s'ha utilitzat anions fluorur, mig aquós i altes temperatures per a afavorir la cristal·lització de la sílice. Els assajos han consistit en la preparació de diferents condicions de síntesi variant la concentració de sílice en la dissolució i diferents temps d'incubació. També s'ha estudiat com afecta la substitució parcial d'esta sílice per àtoms de germani en la xarxa cristal·lina. Finalment, els resultats obtinguts s'han analitzat per mitjà de tècniques de difracció com DRX, IR, RMN per a identificar les fases i compostos presents.

[EN] In the present work, the ability as structure directing agents for a family of ammonium quaternary cations derived from 4,4'-bis(chloromethyl)-1,1'-biphenylis evaluated. We describe the preparation of these new structure directing agents and their subsequent use in the hydrothermal synthesis of zeolites using fluoride anions as mineralizing agents. The experiments consisted of the preparation of reactive mixtures using these cations in different synthesis conditions. Thus, the objective of these experiments is twofold, both to understand the relationship between the synthesis conditions and the resulted crystallized solid and the preparation of new materials. The obtained materials are characterised by means of powder X-ray diffraction, IR and Nuclear Magnetic Resonance spectroscopies, Thermal Analysis, Scanning Electron Microscopy, etc.