Study of PVA/SSA/GO/CNF Polyvinyl Alcohol Composite Membranes for Fuel Cells

Abstract

[ES] En esta tesis de máster, se han modificado una serie de membranas basadas en alcohol polivinílico (PVA) entrecruzadas con ácido sulfosuccínico (SSA) y óxido de grafeno (GO) mediante la incorporación de nanofibras de celulosa (CNF) en diferentes porcentajes. Los resultados indican que el GO se integró exitosamente en la matriz polimérica y que las membranas exhiben una estabilidad térmica notable. Además, la incorporación de CNF ha demostrado mitigar la pérdida de agua dentro de la estructura. Los resultados muestran un acoplamiento de la conductividad eléctrica con los movimientos moleculares. Las variaciones de temperatura también impactan significativamente en la conducción de protones de las membranas. Por debajo de 70 °C, todas las membranas funcionan de manera similar debido a la presencia de agua. Por encima de esta temperatura, la membrana PVA-SSA-GO supera a las demás. Asimismo, las membranas que carecen de CNF poseen los coeficientes de difusión más altos. En cuanto a las membranas que contienen CNF, las de menor concentración exhiben mejor conducción de protones. El análisis del parámetro n indicó una tortuosidad sustancial dentro de la microestructura, siendo las membranas PVA-SSA-GO las que presentan condiciones más favorables para la conducción de protones. Las membranas que incorporan CNF exhiben una difusión menos eficiente en comparación con aquellas que carecen nanofibras. Los ensayos en celda muestran que las membranas que contienen bajas concentraciones de CNF funcionan de manera óptima junto con la membrana sin CNF. Las diferencias aparecen en densidades de corriente medias a altas, subrayando la influencia crítica de la hidrofilia característica de los CNF, que aumenta la captación y retención de agua dentro de la membrana, mejorando así su funcionalidad. En general, las metodologías empleadas proporcionan una profunda comprensión de los mecanismos a nivel molecular, y la consistencia entre las diversas pruebas subraya la eficacia del enfoque.

[EN] In this master s thesis work, a set of polyvinyl alcohol (PVA) based membranes crosslinked with sulfosuccinic acid (SSA) and graphene oxide (GO) have been modified with the incorporation of cellulose nanofibres (CNFs) in varying percentages. The Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) results indicate that graphene oxide (GO) was successfully integrated into the polymer matrix. Thermal analysis reveals the composite exhibits remarkable thermal stability, with no significant degradation observed up to 200°C. Furthermore, incorporating CNFs has been shown to mitigate water loss within the structure. All three membranes demonstrate some coupling with molecular motions, indicating their potential to facilitate charge transport. Temperature variations also significantly impact the proton conduction of the membranes. Below 70 °C, all membranes perform similarly due to the presence of water. Above this temperature, the PVA-SSA-GO membrane outperforms the others. The proton diffusion test revealed that the membranes lacking CNFs possess the highest diffusion coefficients. Regarding CNF-containing membranes, lower concentrations exhibit better proton conduction. The analysis of the n-parameter indicated substantial tortuosity within the microstructure, with PVA-SSA-GO membranes exhibiting more favourable conditions for proton conduction. Membranes incorporating CNFs exhibit less efficient diffusion compared to those lacking CNFs. Fuel cell tests show that membranes containing low percentages of CNF perform optimally together with those lacking CNF. Differences appear at mid to high current densities, underscoring the critical influence of CNF's hydrophilicity, which augments water uptake and retention within the membrane, thereby improving its functionality. Overall, the employed methodologies provide profound insights into the molecular-level mechanisms, and the consistency across various tests underscores the efficacy of the approaches.