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Metal Node Control of Bronsted Acidity in Heterobimetallic Titanium-Organic Frameworks

RiuNet: Repositorio Institucional de la Universidad Politécnica de Valencia

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Metal Node Control of Bronsted Acidity in Heterobimetallic Titanium-Organic Frameworks

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dc.contributor.author Rubio-Gaspar, Ana es_ES
dc.contributor.author Navalón Oltra, Sergio es_ES
dc.contributor.author Tatay, Sergio es_ES
dc.contributor.author Cirujano, Francisco G. es_ES
dc.contributor.author Fernández-Conde, Carmen es_ES
dc.contributor.author Padial, Natalia M. es_ES
dc.contributor.author Martí-Gastaldo, Carlos es_ES
dc.date.accessioned 2024-10-08T18:09:49Z
dc.date.available 2024-10-08T18:09:49Z
dc.date.issued 2023-02-22 es_ES
dc.identifier.issn 0002-7863 es_ES
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/10251/209526
dc.description.abstract [EN] Compared to indirect framework modification, synthetic control of cluster composition can be used to gain direct access to catalytic activities exclusive of specific metal combinations. We demonstrate this concept by testing the aminolysis of epoxides with a family of isostructural mesoporous frameworks featuring five combinations of homometallic and heterobimetallic metal-oxo trimers (Fe3, Ti3, TiFe2, TiCo2, and TiNi2). Only TiFe2 nodes display activities comparable to benchmark catalysts based on grafting of strong acids, which here originate from the combination of Lewis Ti4+ and Bronsted Fe3+-OH acid sites. The applicability of MUV-101(Fe) to the synthesis of beta-amino alcohols is demonstrated with a scope that also includes the gram scale synthesis of propranolol, a natural beta-blocker listed as an essential medicine by the World Health Organization, with excellent yield and selectivity. es_ES
dc.description.sponsorship This work was supported by the EU (ERC Stg Chem-fs-MOF 714122), the Generalitat Valenciana (PROMETEU/2021/054, SEJIGENT/2021/059 and IDIFEDER/2021/075) and the Spanish government (CEX2019-000919-M , PID2020-118117RB-I00, and EUR2021-121999). S.N. is gratef u l to grant PID2021-123856OB-I00 funded by MCIN/AEI/10.13039/501100011033 and by "ERDF A way of making Europe", by the "European Union". A.R.-G. tha n k s the Generalitat Valenciana for a PhD fellowship (ACIF/2020/090). N.M.P. and F.G.C. thank La Caixa Foundation for Postdoctoral Junior Leader-Retaining Fellowships (ID 100010434 and 100010434, and fellowship codes LCF/BQ/PR20/11770014 and LCF/BQ/PI19/11690011). es_ES
dc.language Inglés es_ES
dc.publisher American Chemical Society es_ES
dc.relation.ispartof Journal of the American Chemical Society es_ES
dc.rights Reconocimiento (by) es_ES
dc.subject Chemistry es_ES
dc.subject Epoxides es_ES
dc.subject Catalyst es_ES
dc.subject Amines es_ES
dc.subject.classification QUIMICA ORGANICA es_ES
dc.title Metal Node Control of Bronsted Acidity in Heterobimetallic Titanium-Organic Frameworks es_ES
dc.type Artículo es_ES
dc.identifier.doi 10.1021/jacs.2c12718 es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/AEI/Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2017-2020/PID2020-118117RB-I00/ES/CONTROL QUIMICO DE ESTABILIDAD Y FUNCION EN REDES TITANIO-ORGANICAS PARA FOTOCATALIZADORES POROSOS/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/AEI/Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2021-2023/PID2021-123856OB-I00/ES/FOTOCATALIZADORES MULTIFUNCIONALES BASADOS EN MATERIALES HIBRIDOS METAL-ORGANICO PARA LA REDUCCION SELECTIVA DE CO2 IMPULSADA POR LA ENERGIA SOLAR A COMBUSTIBLES Y PRODUCTOS/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/EC/H2020/714122/EU/Chemical Engineering of Functional Stable Metal-Organic Frameworks: Porous Crystals and Thin Film Devices/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/GVA//PROMETEO%2F2021%2F054/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/GVA//SEJIGENT%2F2021%2F059/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/GVA//ACIF%2F2020%2F090/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/MINECO//CEX2019-000919-M/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/Fundació Bancària Caixa d'Estalvis i Pensions de Barcelona//100010434/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/Fundació Bancària Caixa d'Estalvis i Pensions de Barcelona//LCF%2FBQ%2FPR20%2F11770014/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/Fundació Bancària Caixa d'Estalvis i Pensions de Barcelona//LCF%2FBQ%2FPI19%2F11690011/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/Secretaria de Estado de Universidades e Investigación//IDIFEDER%2F2021%2F075//Caracterización avanzada de MOFS/ es_ES
dc.relation.projectID info:eu-repo/grantAgreement/MICINN//EUR2021-121999/ es_ES
dc.rights.accessRights Abierto es_ES
dc.contributor.affiliation Universitat Politècnica de València. Escuela Técnica Superior de Ingenieros Industriales - Escola Tècnica Superior d'Enginyers Industrials es_ES
dc.description.bibliographicCitation Rubio-Gaspar, A.; Navalón Oltra, S.; Tatay, S.; Cirujano, FG.; Fernández-Conde, C.; Padial, NM.; Martí-Gastaldo, C. (2023). Metal Node Control of Bronsted Acidity in Heterobimetallic Titanium-Organic Frameworks. Journal of the American Chemical Society. 145(7):3855-3860. https://doi.org/10.1021/jacs.2c12718 es_ES
dc.description.accrualMethod S es_ES
dc.relation.publisherversion https://doi.org/10.1021/jacs.2c12718 es_ES
dc.description.upvformatpinicio 3855 es_ES
dc.description.upvformatpfin 3860 es_ES
dc.type.version info:eu-repo/semantics/publishedVersion es_ES
dc.description.volume 145 es_ES
dc.description.issue 7 es_ES
dc.identifier.pmid 36689481 es_ES
dc.identifier.pmcid PMC9951219 es_ES
dc.relation.pasarela S\513609 es_ES
dc.contributor.funder European Commission es_ES
dc.contributor.funder Generalitat Valenciana es_ES
dc.contributor.funder AGENCIA ESTATAL DE INVESTIGACION es_ES
dc.contributor.funder Agencia Estatal de Investigación es_ES
dc.contributor.funder European Regional Development Fund es_ES
dc.contributor.funder Ministerio de Ciencia e Innovación es_ES
dc.contributor.funder Ministerio de Economía y Competitividad es_ES
dc.contributor.funder Secretaria de Estado de Universidades e Investigación es_ES
dc.contributor.funder Fundació Bancària Caixa d'Estalvis i Pensions de Barcelona es_ES


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