Estudio de la fotodegradación de paracetamol mediante nanotubos de TiO2

Abstract

[EN] The use of renewable energies towards the degradation of organic pollutants in waste waters is a promising way in order to achieve sustainable development. The present work is focused on the study of TiO2 nanotubes, as photocatalyst, in a photoelectrochemical process for the degradation of paracetamol. In order to implement this process in the industry is necessary to improve the efficiency of the process. Therefore, it is essential the study of the hydrodynamic conditions during the electrochemical anodization of photocatalyst, since they have not been studied in detail, and also, the effect of the pH in the reaction medium was evaluated. This study has been carried out by using different techniques of characterization. The morphology of the photocatalyst and its crystalline structure have been evaluated by using Field Emission Scanning Electron Microscopy (FE-SEM) and Raman Confocal Microscopy. Besides, water splitting tests have been performed in order to characterize the electrochemical properties of the photocatalyst. Finally, photoelectrochemical degradation of the paracetamol by means of absorbance measurements with an ultraviolet-visible spectrophotometer and Chemical Oxygen Demand (COD) tests made possible to study the grade of paracetamol mineralization. The statistic significance analysis stablishes that paracetamol degradation improve as hydrodynamic conditions linearly increase for the studied range: Reynolds 0 - Reynolds 600. Moreover, paracetamol conversion has a quadratic behavior respect to the reaction pH where the maximum conversion value is reached for pH 3. However, in this case, the diversity of the by products increases, so, it is recommended to use a pH 9. Finally, it is observed that COD measurements decrease as paracetamol degradation increases.

[ES] El uso de energías renovables con el fin de degradar contaminantes orgánicos en aguas residuales resulta una vía prometedora hacia el desarrollo sostenible. El presente trabajo se centra en el estudio de nanotubos de TiO2, como fotocatalizadores, en un proceso fotoelectroquímico para la degradación de paracetamol. Para conseguir su implementación a nivel industrial es necesario mejorar la eficiencia del proceso. Por ello, se requiere estudiar las condiciones hidrodinámicas de flujo durante el anodizado electroquímico del fotocatalizador, ya que no han sido estudiadas con detalle a día de hoy y, además, se decide evaluar el efecto conjunto del pH inicial en el medio de reacción. El estudio detallado del trabajo ha sido posible mediante distintas técnicas de caracterización. La morfología del fotocatalizador y su estructura cristalina se han evaluado mediante la Microscopía Electrónica de Barrido de Emisión de Campo (FE-SEM) y la Microscopía Raman Confocal respectivamente. Además, se ha llevado a cabo el ensayo de la rotura de la molécula de agua para obtener una caracterización electroquímica del fotocatalizador. Finalmente, la degradación de paracetamol por vía fotoelectroquímica por medio del seguimiento de la absorbancia con un espectrofotómetro Ultravioleta ¿ Visible y la Demanda Química de Oxígeno (DQO) han permitido estudiar el grado de mineralización del paracetamol. El análisis de significancia estadística determina que la degradación del paracetamol mejora a medida que aumentan las condiciones hidrodinámicas de flujo de modo lineal para el rango de estudio: Reynolds 0 ¿ Reynolds 600. Asimismo, la conversión de paracetamol posee un comportamiento cuadrático respecto al pH del medio de reacción donde se alcanza el valor máximo de conversión para pH 3. No obstante, en este caso aumenta la diversidad de subproductos, por tanto, es preferible trabajar a pH 9. Finalmente, se observa que la DQO disminuye a medida que aumenta la degradación de paracetamol.

[CA] L’ús d’energies renovables amb la finalitat de degradar contaminants orgànics en aigües residuals resulta una via prometedora per al desenvolupament sostenible. El present treball se centra en l’estudi de nanotubs de TiO2, com fotocatalitzadors, en un procés fotoelectroquímic per a la degradació de paracetamol. Per aconseguir la seua implementació a nivell industrial és necessari millorar l’eficàcia del procés. Per tant, es requereix estudiar les condicions hidrodinàmiques de flux durant l’anoditzat electroquímic del fotocatalizador, ja que no ha sigut estudiat amb detall a dia d’avui i, a més, es decideix avaluar l’efecte conjunt del pH inicial en el medi de reacció. L’estudi detallat del treball ha sigut possible mitjançant distintes tècniques de caracterització. La morfologia de fotocatalitzador i la seua estructura cristal·lina s’han avaluat mitjançant la Microscopia Electrònica de Rastreig d’Emissió de Camp (FE-SEM) i la Microscopia Raman Confocal respectivament. A més, s’ha dut a terme l’assaig de trencament de la molècula d’aigua per obtindre una caracterització electroquímica del fotocatalitzador. Finalment, la degradació de paracetamol per via fotoelectroquímica per mitjà del seguiment de l’absorbància amb un espectrofotòmetre Ultraviolat – Visible i la Demanda Química d’Oxigen (DQO) han permès estudiar el grau de mineralització del paracetamol. L’anàlisi de significança estadística determina que la degradació del paracetamol millora a mesura que augmenten les condicions hidrodinàmiques del flux de mode lineal per al rang d’estudi: Reynolds 0 – Reynolds 600. Tanmateix, la conversió del paracetamol posseeix un comportament quadràtic respecte al pH del mitjà de reacció on s’assoleix el valor màxim de conversió per a pH 3. No obstant, en aquest cas augmenta la diversitat de subproductes, per tant, és preferible treballar a pH 9. Finalment, s’observa que la DQO disminueix a mesura que augmenta la degradació de paracetamol.