Bohigues Vallet, BenjamÃn
Loading...
Organizational Units
Organizational Unit
Job Title
ORCID
Panorama page
person.page.panorama
Name
Email Address
2 results
Search Results
Now showing 1 - 2 of 2
- PublicationMateriales de tipo metal-orgánico basados en metales tetravalentes y su aplicación en catálisis heterogénea(Universitat Politècnica de València, 2021-11-09) Bohigues Vallet, BenjamÃn; Iborra Chornet, Sara; Moliner Marin, Manuel; Rojas Buzo, Sergio; Instituto Universitario Mixto de TecnologÃa QuÃmica; Departamento de QuÃmica; Escuela Técnica Superior de IngenierÃa Industrial[ES] La quÃmica verde o quÃmica sostenible es una corriente y una herramienta conceptual que se sustenta sobre 12 principios básicos y se basa en el diseño y desarrollo de procesos quÃmicos que garanticen la protección y el cuidado del medio ambiente. Uno de los pilares fundamentales de la quÃmica verde es la catálisis, que se basa en el diseño, sÃntesis y aplicación de materiales que reducen la energÃa de activación de los procesos y, por ende, disminuyen el tiempo de reacción y el gasto energético asociado. Además, el uso de catalizadores que sean especÃficos y selectivos hacia los compuestos de interés disminuye notablemente la generación de compuestos no deseados o residuales. Dentro de la catálisis existen tres grandes grupos que son, la catálisis heterogénea, la catálisis homogénea y la catálisis enzimática. Los catalizadores heterogéneos son aquellos que se encuentran en una fase distinta del medio de reacción, por lo que presentan la ventaja de poder ser recuperados y reutilizados en sucesivos ciclos catalÃticos. Debido a esto, la catálisis heterogénea ha sido un campo de investigación ampliamente estudiado en las últimas décadas. Uno de los grandes grupos de catalizadores heterogéneos que se han desarrollado en los últimos años y que destacan por sus propiedades fÃsicas y quÃmicas son los sólidos porosos de tipo metal-orgánicos (MOFs). Estas redes metal-orgánicas formadas por la unión coordinativa de iones o nodos metálicos y ligandos orgánicos se han convertido en un área de investigación muy popular en el campo de la catálisis debido a su versatilidad. Las grandes áreas superficiales, los elevados tamaños de poro, la creación de entornos quÃmicos, la uniformidad de los sitios activos y la posibilidad de introducir centros activos en el nodo metálico, el ligando orgánico o en los mismos poros de la red hacen que los MOFs presenten una elevada variedad sintética, convirtiéndose asÃ, en grandes candidatos para ser aplicados en diversos procesos catalÃticos selectivos. Sin embargo, uno de los grandes inconvenientes de estos materiales es su baja estabilidad térmica, mecánica y quÃmica. El uso de cationes metálicos tetravalentes en la sÃntesis de este tipo de materiales se ha demostrado que conduce a la formación de enlaces de coordinación más fuertes y a una alta conectividad del catión metálico que dota de una mayor estabilidad al material hÃbrido resultante frente a disolventes orgánicos, agua e incluso a disoluciones ácidas acuosas (estabilidad quÃmica), frente a altas temperaturas (estabilidad térmica) y frente a elevadas presiones (estabilidad mecánica). La demanda de reacciones que reúnan varios de los principios básicos de la quÃmica verde como la utilización de catalizadores, la mejora de la eficiencia energética y de la economÃa atómica, asà como la eliminación de subproductos, es cada vez mayor. Un tipo de procesos que combina gran parte de estos requisitos son las reacciones catalÃticas en cascada. En dichos procesos, las etapas intermedias se llevan a cabo de manera sucesiva en un mismo sistema sin la necesidad de separar y purificar ningún intermedio de reacción. Aunque las reacciones en cascada sean estrategias sintéticas de un elevado potencial, es necesario tener un control detallado en el diseño de catalizadores que reúnan las caracterÃsticas idóneas para este tipo de procesos. AsÃ, podrÃan ser catalizadas de forma secuencial por un mismo sitio activo del catalizador o también ser promovidas por dos o más centros activos distintos, es decir, por catalizadores multifuncionales.
- PublicationSynergic Effect of Isolated Ce3+ and Ptd+ Species in UiO-66(Ce) for Heterogeneous Catalysis(American Chemical Society, 2023-06-26) Rojas-Buzo, Sergio; Bohigues Vallet, BenjamÃn; Salusso, Davide; Corma Canós, Avelino; Moliner Marin, Manuel; Bordiga, Silvia; Instituto Universitario Mixto de TecnologÃa QuÃmica; European Commission; Generalitat Valenciana; Ministerio de Universidades; Agencia Estatal de Investigación; Ministerio de Ciencia e Innovación; Ministero dell'Università e della Ricerca[EN] In this work, wehave synthesized through an efficient electrostaticdeposition a Pt single-atom catalyst (SAC) supported on a Ce-MOF.The basic solution employed in the impregnation process favors thedeprotonation of the hydroxyl groups allocated on the clusters thatcan easily interact with the cationic Pt species. The resulting material,denoted as Pt/UiO-66(Ce), shows an increment of Ce3+ content,as demonstrated by UV-vis and Ce L-3-edge XANES spectroscopy.These Ce3+ species and their corresponding oxygen vacanciesare able to accommodate very disperse Pt single sites. Moreover, PtL3-edge XANES and CO-FTIR spectroscopy confirm the cationicnature of the supported Pt & delta;+ (2+ < & delta; <4+). For comparison purpose, we have synthesized and characterizeda well-known Pt single-site catalyst supported on nanocrystallineceria, denoted as Pt/nCeO(2). Since thesimultaneous presence of Ce3+ and Pt & delta;+ on the MOF clusters were able to activate the oxygen molecules andthe CO molecule, respectively, we tested Pt/UiO-66(Ce) for the COoxidation reaction. Interestingly, this catalyst showed & SIM;six-foldincrement in activity in comparison with the traditional Pt/nCeO(2) material. Finally, the characterizationafter catalysis reveals that the Pt nature is preserved and that theactivity is maintained during 14 h at 100 & DEG;C without any evidenceof deactivation.