Teixeira Miranda, William
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- PublicationDiseño de estrategias de intercalación de nanocristales de perovskita CH3NH3PbBr3 y CsPbBr3 en nanopartÃculas de sÃlice mesoporosa mediante el empleo de precolumnas cromatográficas de alta eficiencia(Universitat Politècnica de València, 2021-02-18) Teixeira Miranda, William; Villaescusa Alonso, Luis Angel; González Pedro, MarÃa Victoria; Escuela Técnica Superior de IngenierÃa Aeroespacial y Diseño Industrial; Departamento de QuÃmica; Escuela Técnica Superior de IngenierÃa Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Escuela Técnica Superior de IngenierÃa Agronómica y del Medio Natural[ES] Las perovskitas de halogenuros metálicos, cuya fórmula general es ABX3 (A = Cs +, Rb+, CH3NH3+; B = Pb2+, Sn2+; y X = Cl¿, Br¿, I¿), presentan propiedades ópticas muy atractivas, ¿ como un alto rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY ~ 100 %), bandas de emisión estrechas (fwhm ~ 12 ¿ 25 nm), espectros de emisión sintonizable a través de la composición y/ o tamaño de los nanocristales, y simplicidad de los procesos de sÃntesis ¿, lo que las hacen ideales para diferentes aplicaciones en dispositivos óptico-electrónicos, sistemas de conversión y almacenamiento de energÃa, o como agentes de marcaje fotoluminiscentes. Sin embargo, la sÃntesis de nanocristales (NCs) con propiedades dentro del régimen de confinamiento cuántico no es trivial, debido a su coalescencia en cristales más grandes y a su elevada inestabilidad frente a la humedad. En este trabajo se propone, por primera vez, el crecimiento e intercalación de los NCs en estructuras mesoporosas de tamaño de poro controlado, mediante el empleo de columnas empaquetadas a alta presión. En estos nanocompuestos, la partÃcula mesoporosa actúa como soporte plantilla para la cristalización, permitiendo ajustar el tamaño de los nanocristales de perovskita y, por lo tanto, su longitud de onda de emisión en función del tamaño de poro, y posibilitando la sÃntesis de NCs en régimen de confinamiento cuántico. Además, el mesoporo cumple un papel protector, aumentando la estabilidad de los nanocristales frente la humedad. Y permite la posterior funcionalización ¿a la carta¿ de las nanopartÃculas con grupos funcionales determinados mediante el empleo de la quÃmica de los organosilanos, ampliamente estudiada. En este contexto, el estudio de la estrategia de intercalación de NCs de perovskita mediante empaquetamiento en columna de alta eficiencia ofrece ventajas significativas frente a las rutas establecidas en la literatura, entre ellas la posibilidad de trabajar en flujo, a alta presión, favoreciendo el rendimiento de cristalización de NCs de perovskita en el seno del mesoporo de sÃlice, asà como un mayor control del proceso. Mediante la metodologÃa propuesta, se han obtenido distintos nanocompuestos de fórmula CH3NH3PbBr3 o CsPbBr3 crecidos en MCM-41 y SBA-15, de diferentes morfologÃas, desde cuasi-esférica (diámetro medio de partÃcula ~ 140 nm) hasta rod-like (longitud media de partÃcula > 500 nm), respectivamente. La caracterización óptica y estructural de las partÃculas sintetizadas (mediante espectroscopÃa de fluorescencia, espectroscopÃa de absorción UV-Vis, difractometrÃa de rayos X y microscopÃa de transmisión electrónica) confirma el crecimiento de los NCs de perovskita en el interior de los materiales mesoporosos. Los nanomateriales obtenidos emiten luz verde (¿Em máx ~ 535 nm) al ser excitados por una fuente de radiación UV-Vis, y exhiben un rendimiento cuántico de fotoluminiscencia superior al de las partÃculas obtenidas mediante las metodologÃas de referencia. Otro hito que se ha alcanzado en la investigación ha sido la estabilización del material en medio acuoso, mediante sellado térmico de los poros, manteniendo sus propiedades fotoluminiscentes. Este resultado es de gran relevancia, ya que se trata de la primera demostración de la estabilización de nanopartÃculas perovskita-sÃlice aisladas (tamaño de partÃcula < 200 nm) en agua mediante tratamiento térmico. AsÃ, las partÃculas obtenidas tienen un gran potencial como etiqueta de marcaje fluorescente para diagnóstico por imagen o biosensado, en aplicaciones médicas o biotecnológicas. También podrÃan usarse en la fabricación de pelÃculas delgadas luminiscentes para dispositivos fotovoltaicos como las células solares, o para fines electrónicos como en los diodos emisores de luz y los láseres.