Optimización del método Szilard-Chalmers para la producción de Ho-166 con una alta actividad especifica

Abstract

[ES] Esta tesis se centra en la producción de 166Ho mediante el método de Szilard-Chalmers. El objetivo es estudiar la posibilidad de aumentar la actividad específica de 166Ho para fines comerciales, como aplicaciones médicas. El reactor FlexBeFa se usó para las irradiaciones. En esta instalación, la dosis de gamma se reduce alrededor de la muestra en un factor de 5 gracias a un blindaje de plomo. Esta tesis estudia el efecto del tiempo de irradiación y la dosis de gamma en la descomposición del complejo Ho-DOTA. La sintesis del complejo, su separación y los efectos de la radiación se han tenido en cuenta.

Para estudiar este método, se han irradiado muestras de 1 mg de Ho-DOTA durante 1, 2.5, 5 y 10 horas, respectivamente. Las muestras irradiadas se diluyeron y luego se separaron en una columna cromatográfica con un intercambiador de cationes. Se analizó el Ho liberado para obtener algunos parámetros característicos del método tales como retención, actividad específica y factor de enriquecimiento.

Se midió la actividad específica para diferentes tiempos de irradiación (de 1 a 10 horas). Estas mediciones han demostrado que un aumento en el tiempo de irradiación conduce a una actividad específica más alta, alcanzando un máximo de 3.278 GBq / mg. Sin embargo, para el tiempo de irradiación más largo, 10 horas, la actividad específica parece disminuir probablemente debido a la descomposición del complejo Ho-DOTA por el efecto de la radiación.

El efecto del tiempo de irradiación se ha analizado en el factor de retención y enriquecimiento. Por un lado, los valores de retención calculados van del 5 al 35%. La tendencia muestra que los tiempos de irradiación más largos aumentan la retención como forma químicamente inseparable del material original. Por otro lado, los factores de enriquecimiento obtenidos en función del tiempo de irradiación muestran que el tiempo de irradiación es inversamente proporcional al factor de enriquecimiento, siendo el más alto aproximadamente 25 para la irradiación más corta que se ha realizado.

El método de Szilard-Chalmers ha demostrado ser una técnica exitosa para obtener 166Ho con una actividad específica más alta que la obtenida si se irradia un material simple.

[EN] This thesis is focused on the production of 166Ho by using the Szilard-Chalmers method. The goal is to study the possibility of increasing the specific activity of 166Ho to be used for commercial purposes such as medical applications. FlexBeFa reactor facility was used for irradiations. At this facility the gamma dose is decreased around the target material by a factor of 5 thanks to a lead shielding. This thesis gives insight into the effect of irradiation time and gamma dose on the Ho-DOTA complex breakdown. Complex formation, separation and radiation effects into target material have been taken into consideration.

To study this method samples of 1 mg of Ho-DOTA have been irradiated for 1, 2.5, 5 and 10 hours respectively. Irradiated samples have been diluted and then separated in a chromatographic column filled with cation exchanger. Eluted free-Ho have been analysed to obtain some characteristic parameters of the method such as retention, specific activity and enrichment factor.

Specific activity has been measured for different irradiation times (from 1 to 10 hours). These measurements have shown that an increase on irradiation time leads to a higher specific activity, reaching a maximum of 3.278 GBq/mg. However, for the longest irradiation time, 10 hours, specific activity seems to decrease probably due to the breakdown of the Ho-DOTA complex due to the radiation damage.

The effect of irradiation time has been analysed on the retention and enrichment factor. On the one hand, the calculated retention values range from 5 to 35 %. The trend illustrates that longer irradiation times increase the retention as chemically inseparable form from the target material. On the other hand, the obtained enrichment factors as a function of irradiation time shows that irradiation time is inversely proportional to the enrichment factor, being the highest one about 25 for the shorter irradiation that have been performed.

Szilard-Chalmers method has proved to be a successful technique for obtaining 166Ho with a higher specific activity than the obtained if a simple target is irradiated.