Grafenos como carbocatalizadores y soporte de nanopartículas metálicas orientadas

Abstract

A lo largo de los últimos años, el grafeno ha despertado un gran interés entre la comunidad científica debido las numerosas aplicaciones que ha encontrado dentro del campo de las industrias electrónica, informática y automovilística, así como en ciencia de los materiales. Dadas las extraordinarias propiedades físico-químicas que presenta el grafeno, se pueden desarrollar materiales con altas conductividades y durezas, además de propiedades interesantes en muchos campos de investigación. El empleo de grafeno como soporte o como catalizador sostenible libre de metales, está siendo un tema de interés en muchos grupos de investigación actualmente. Teniendo en cuenta la tendencia al desarrollo de procesos químicos nuevos basados en el empleo de biomasa como fuente de materia prima en sustitución de hidrocarburos fósiles, el grafeno se presenta como un candidato a tener un papel importante en este campo. En este contexto, en la presente tesis doctoral se describe el desarrollo de nuevas metodologías de preparación de distintos tipos de grafeno enfocando su posterior empleo en catálisis. La actividad del grafeno y grafenos dopados en ausencia de metales como carbocatalizadores para la reacción de reformado en fase acuosa de polioles, la preparación de partículas metálicas soportadas en grafeno por un proceso en una sola etapa, generándose una fuerte interacción metal-grafeno con orientación cristalográfica preferente del metal, su actividad como catalizadores altamente activos en procesos de interés en síntesis orgánica, intermedios en química fina o en la reacción de reformado en fase acuosa comentada anteriormente, serán objeto de estudio en la presente tesis doctoral.

Over the past few years, graphene has increasingly attracted the attention of the scientific community due to the numerous applications that it has found within the field of electronics, computer and automotive industries, as well as in materials science. Given the extraordinary physicochemical properties of graphene, materials with high conductivities and hardnesses, as well as interesting properties for many research fields can be developed. The use of graphene as support or as metal-free sustainable catalyst is currently a topic of interest in many research groups. Taking into account the trend towards the development of new chemical processes based on the use of biomass as a source of raw material in substitution of fossil hydrocarbons, graphene is a promising candidate to play an important role in this field. On this basis, the present doctoral thesis discloses the development of new methodologies for the preparation of different types of graphene focusing on their subsequent use in catalysis. Herein, we disclose the activity of graphene and doped graphene in the absence of metals as carbocatalysts for the reaction of aqueous phase reforming of polyols. Another target is the preparation of metal particles supported on graphene by one-step process, results in a strong metal-graphene interaction with a preferential crystallographic orientation of the metal. Its activity as highly active catalysts in processes of interest in organic synthesis, as intermediates in fine chemistry, and in the reaction of aqueous phase reforming, will also be studied in this doctoral thesis.

Al llarg dels últims anys, el grafè ha despertat un gran interès entre la comunitat científica degut a les nombroses aplicacions que ha trobat dins del camp de les industries electrònica, informàtica i automobilística, així com en la ciència del materials. Degut a les extraordinàries propietats físico-químiques que presenta el grafè, es poden desenvolupar materials amb altes conductivitats i duresa, a més de propietats interesants en molts camps d'investigació. L'ús de grafè com a suport o com a catalitzador sostenible lliure de metalls, esta sent un tema d'interès en molts grups de recerca en l'actualitat. Tenint en compte la tendència al desenvolupament de processos químics nous, basats en l'ús de biomassa com a font de matèria prima en substitució del hidrocarburs fòssils, el grafè es presenta com a candidat a tenir un paper important en aquest camp de recerca. En aquest context, en la present tesis doctoral es descriu el desenvolupament de noves metodologies de preparació de diferents tipus de grafè enfocant el seu posterior us en catàlisis. L'activitat del grafè i grafè dopat en absència de metalls com a carbocatalitzadors per a la reacció del reformat de poliols en fase aquosa, la preparació de partícules metàl·liques suportades en grafè mitjançant un procés en una sola etapa, generant-se una forta interacció metall-grafè amb orientació cristal·logràfica preferent del metall, la seua activitat como a catalitzadors altament actius en processos d'interès en síntesis orgànica, intermedis en química fina o en la reacció de reformat en fase aquosa comentada anteriorment, seran objecte d'estudi en la present tesis doctoral.