Godoy Reyes, Tania Mariel

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Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico

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Acetylcholine-responsive cargo release using acetylcholinesterase-capped nanomaterials
(The Royal Society of Chemistry, 2019) Godoy Reyes, Tania Mariel; Llopis Lorente, Antoni; García Fernández, Alba; Gaviña, Pablo; Costero, Ana M.; Martínez Mañez, Ramón; Sancenón Galarza, Félix; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería de Edificación; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Generalitat Valenciana; Ministerio de Economía y Competitividad
[EN] Mesoporous silica nanoparticles capped with acetylcholinesterase, through boronic ester linkages, selectively release an entrapped cargo in the presence of acetylcholine.
Colorimetric detection of normetanephrine, a pheochromocytoma biomarker, using bifunctionalised gold nanoparticles
(Elsevier, 2019-05-16) Godoy Reyes, Tania Mariel; Costero, Ana M.; Gaviña, Pablo; Martínez Mañez, Ramón; Sancenón Galarza, Félix; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Generalitat Valenciana; Ministerio de Economía y Competitividad
[EN] A simple and effective colorimetric method for the detection of normetanephrine (NMN), an O-methylated metabolite of norepinephrine, using functionalised gold nanoparticles is described. This metabolite is an important biomarker in the diagnosis of adrenal tumours such as pheocromocytoma or paraganglioma. The colorimetric probe consists of spherical gold nanoparticles (AuNPs) functionalised with two different ligands, which specifically recognize different functional groups in normetanephrine. Thus, a benzaldehyde-terminated ligand was used for the recognition of the amino alcohol moiety in NMN, by forming the corresponding oxazolidine. On the other hand, N-acetyl-cysteine was chosen for the recognition of the phenolic hydroxyl group through the formation of hydrogen bonds. The selective double molecular recognition between the probe and the hydroxyl and the amino-alcohol moieties of normetanephrine led to interparticle-crosslinking aggregation resulting in a change in the color of the solution, from red to blue, which could be observed by naked eye. The probe was highly selective towards normetanephrine and no color changes were observed in the presence of other neurotransmitter metabolites such as homovanillic acid (HVA) (dopamine metabolite), 5-hydroxyindoleacetic acid (5-HIAA) (serotonin metabolite), or other biomolecules present in urine such as glucose (Glc), uric acid (U.A), and urea. Finally, the probe was evaluated in synthetic urine with constituents that mimic human urine, where a limit of detection of 0.5 mu M was achieved.
A Colorimetric Probe for the Selective Detection of Norepinephrine Based on a Double Molecular Recognition with Functionalized Gold Nanoparticles
(American Chemical Society, 2019-03-22) Godoy Reyes, Tania Mariel; Costero, Ana M.; Gaviña, Pablo; Martínez Mañez, Ramón; Sancenón Galarza, Félix; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Generalitat Valenciana; Ministerio de Economía y Competitividad
[EN] A simple colorimetric probe for the selective and sensitive detection of neurotransmitter norepinephrine (NE), an important biomarker in the detection of tumors such as pheochromocytoma and paraganglioma, is described. The sensing strategy is based on the use of spherical gold nanoparticles functionalized with benzaldehyde and boronic acid-terminated moieties. A double molecular recognition involving on one hand the aromatic aldehyde and the aminoalcohol group of NE, and on the other hand the boronic acid and the catechol moiety of the neurotransmitter, results in analyte triggered aggregation of the gold nanoparticles, leading to a bathochromic shift of the SPR band in the UV-vis spectrum of the probe and a clear change in the color of the solution from red to blue. Probe P1 shows a remarkable selectivity toward NE versus other catecholamine neurotransmitters (dopamine and epinephrine) and selected biomolecules (S-HIAA, L-Tyr, glucose, uric acid, Lys and glutamic acid). Moreover, a linear response to NE in the 0-1 mu M concentration range was observed and a limit of detection of 0.07 mu M in aqueous media was determined by UV-vis spectroscopy. The sensitivity of the probe toward NE in synthetic urine was also evaluated. In this medium, a limit of detection of 0.09 mu M was obtained which falls within the range of clinical interest
Selective and sensitive colorimetric detection of the neurotransmitter serotonin based on the aggregation of bifunctionalised gold nanoparticles
(Elsevier, 2018) Godoy Reyes, Tania Mariel; Llopis Lorente, Antoni; Costero, Ana M.; Sancenón Galarza, Félix; Gaviña, Pablo; Martínez Mañez, Ramón; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería de Edificación; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Generalitat Valenciana; Ministerio de Economía y Competitividad; Ministerio de Economía, Industria y Competitividad
[EN] We report a simple, sensitive and selective method for the colorimetric detection of serotonin (5-HT) in aqueous media using bifunctionalized gold nanoparticles (AuNPs). The probe (1) consisted of AuNPs functionalised with dithiobis(succinimidylpropionate) (DSP) and N-acetyl-l-cysteine (NALC). DSP was chosen to react with the amino group of 5-HT, whereas NALC was chosen to bind the hydroxyl group in 5-HT through hydrogen bonding and electrostatic interactions. A double interaction between nanoparticles and the hydroxyl and the amino group of serotonin led to interparticle-crosslinking aggregation. This, resulted in a colour change from red to blue that can be observed by the naked eye. The probe was selective to 5-HT and no colour modulation was observed in the presence of other neurotransmitters (i.e. dopamine, epinephrine, norepinephrine), selected biomolecules (i.e. L-tyrosine, gamma-aminobutyric acid, L-cysteine, uric acid, oxalic acid, aspartic acid and glutamic acid) and common inorganic species. A limit of detection as low as 0.1 mu M was determined in buffered water at pH 7 by UV-vis titrations. Similar response of the probe to 5-HT was observed in simulated blood serum, with a limit of detection of 0.12 mu M, and a linear response within the 0-3 mu M concentration range, which is within the range of the 5-HT concentrations of clinical interest. Finally, the performance of probe (1) in real human blood samples was evaluated, and showed a remarkable ability to distinguish between normal 5-HT levels and 5-HT levels indicative of disease. (c) 2017 Elsevier B.V. All rights reserved.
Neurotransmitters recognition based on gold nanoparticles and mesoporous silica nanoparticles for sensing and controlled release applications
(Universitat Politècnica de València, 2020-12-10) Godoy Reyes, Tania Mariel; Gaviña Costero, Pablo; Martínez Mañez, Ramón; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Ministerio de Economía y Competitividad; Generalitat Valenciana
[ES] La presente tesis doctoral titulada "Reconocimiento de neurotransmisores basado en nanopartículas de oro y de sílice mesoporosa para aplicaciones de detección y liberación controlada" es una tesis realizada por compendio de artículos la cual se centra en el diseño, preparación, caracterización y evaluación de distintos nanodispositivos para la detección colorimétrica de neurotransmisores y sistemas de liberación controlada que responden a neurotransmisores basados en nanopartículas de oro y nanopartículas de sílice mesoporosa, equipadas con ligandos orgánicos, efectores enzimáticos, puertas moleculares y especies cromofluorogénicas o medicamentos. En el primer capítulo se introduce una visión general de lo que son los neurotransmisores, sus principales características y el importante papel que éstos desempeñan en el funcionamiento de nuestro organismo. Además, se presenta una descripción general de las propiedades y potenciales aplicaciones de las nanopartículas de oro funcionalizadas con ligandos orgánicos como sistemas de detección y las nanopartículas mesoporosas de sílice funcionalizadas con puertas moleculares como sistemas de liberación controlada. A continuación, en el segundo capítulo se presentan los objetivos generales que son abordados en los siguientes capítulos experimentales. En el tercer capítulo, se presentan tres sistemas de detección colorimétrica de neurotransmisores basados en la agregación de nanopartículas de oro doblemente funcionalizadas con ligandos orgánicos. El primer sistema es un sensor capaz de detectar de forma selectiva el neurotransmisor serotonina, utilizando nanopartículas de oro funcionalizadas con ditio-bis(propionato de succinimidilo) y N-Acetil-L-Cisteína. El segundo sistema consiste en un sensor para la detección selectiva del neurotransmisor norepinefrina diseñado a partir de nanopartículas de oro funcionalizadas con 4-(liponiloxi)benzaldehído y ácido 4-mercato fenilborónico. El tercer sistema está compuesto por nanopartículas de oro funcionalizadas con 4-(liponiloxi)benzaldehído y N-Acetil-L-Cisteína, para la detección de normetanefrina, un importante biomarcador del tumor feocromocitoma. Todos estos sistemas se evalúan en medios competitivos como suero sanguíneo u orina. En el cuarto capítulo se muestran dos sistemas de liberación controlados enzimáticamente basados en la apertura de puertas moleculares. El primer sistema de liberación controlada responde a la presencia del neurotransmisor acetilcolina. En concreto, se utilizan nanopartículas de sílice mesoporosa funcionalizadas en su superficie con grupos de ácido fenilborónico y tapadas con la enzima acetilcolinesterasa mediante la formación de ésteres cíclicos de ácido fenilborónico entre las cadenas de oligosacáridos de la enzima y los grupos fenilborónicos de la superficie de las nanopartículas. En este caso la reacción enzimática produce ácido acético que da lugar a la hidrolisis de los ésteres borónicos, destapando los poros y liberando la carga contenida en el interior. Además, se evalúa la capacidad del dispositivo diseñado para liberar el citotóxico doxorubicina en células cancerosas en presencia de acetiltiocolina. El segundo sistema consiste en un nanodispositivo para la liberación controlada en respuesta al neurotransmisor L-glutamato. Para esto se utilizan nanopartículas tipo Janus de oro-sílice mesoporosa funcionalizadas con la enzima L-glutamato oxidasa en la parte del oro y con una puerta molecular autoinmolante de arilboronato en la superficie de la sílice. La liberación controlada se basa en el reconocimiento del L-glutamato por la enzima L-glutamato oxidasa y la posterior formación de peróxido de hidrogeno, que es la especie que induce la escisión de la puerta autoinmolante y la subsecuente apertura de los poros. Finalment es mostra que el sistema dissenyat és capaç d'alliberar un fàrmac citotòxic en cèl·lules de càncer de cervell després de detectar la presència de L-glutamat.
Desarrollo de un sensor químico basado en nanopartículas de oro para la detección colorimétrica de serotonina
(Universitat Politècnica de València, 2017-04-25) Godoy Reyes, Tania Mariel; Costero Nieto, Ana María; Martínez Mañez, Ramón; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico
El presente trabajo final de máster se basa en el diseño, síntesis y evaluación de un sensor colorimétrico, basado en nanopartículas de oro, capaz de reconocer la presencia de serotonina. La serotonina es un neurotransmisor responsable de diversas funciones en el cuerpo como puede ser la regulación del estado de ánimo, la digestión o el sueño entre otras. Además, a diferentes concentraciones se encuentra vinculado con el desarrollo de patologías psiquiátricas y tumores carcinoides. Se han estudiado los diferentes sistemas de detección de serotonina desarrollados hasta ahora que se citan en la introducción; además en ésta se describen de forma amplia las propiedades y aplicaciones de las nanopartículas de oro como sensores colorimétricos. El sensor colorimétrico diseñado consta de nanopartículas de oro cuya superficie se encuentra difuncionalizada por dos ligandos tiolados que reconocen selectivamente los grupos hidroxilo y amino de la serotonina, dichos ligandos son propionato de ditiobisuccinimidilo (DSP) y N-acetil-L-cisteína (NAC). Se encontró mediante empleo de UV-Vis que en presencia de serotonina, la banda de absorción de plasmón de las nanopartículas se desplaza hacia longitudes de onda más altas como consecuencia de la agregación de las mismas. Este hecho fue comprobado por imágenes de TEM y espectros de DLS y potencial Z. Los estudios de selectividad demostraron que el sensor es capaz de reconocer la serotonina en presencia de otros neurotransmisores. En cuanto a la sensibilidad, se determinó que el sensor colorimétrico es capaz de detectar el analito en el rango de concentraciones nanomolares de manera fiable.
A chemical circular communication network at the nanoscale
(The Royal Society of Chemistry, 2021-01-28) de Luis-Fernández, Beatriz; Morella Aucejo, Ángela; Llopis Lorente, Antoni; Godoy Reyes, Tania Mariel; Villalonga, Reynaldo; Aznar Gimeno, Elena; Sancenón Galarza, Félix; Martínez Mañez, Ramón; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Aeroespacial y Diseño Industrial; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería de Edificación; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; Comunidad de Madrid; GENERALITAT VALENCIANA; MINISTERIO DE EDUCACION; AGENCIA ESTATAL DE INVESTIGACION; Agencia Estatal de Investigación; European Regional Development Fund; Centro de Investigación Biomédica en Red en Bioingeniería, Biomateriales y Nanomedicina
[EN] In nature, coordinated communication between different entities enables a group to accomplish sophisticated functionalities that go beyond those carried out by individual agents. The possibility of programming and developing coordinated communication networks at the nanoscale-based on the exchange of chemical messengers-may open new approaches in biomedical and communication areas. Here, a stimulus-responsive circular model of communication between three nanodevices based on enzyme-functionalized Janus Au-mesoporous silica capped nanoparticles is presented. The output in the community of nanoparticles is only observed after a hierarchically programmed flow of chemical information between the members.
A l-glutamate-responsive delivery system based on enzyme-controlled self-immolative arylboronate-gated nanoparticles
(Royal Society of Chemistry, 2019-04-07) Godoy Reyes, Tania Mariel; Llopis Lorente, Antoni; García Fernández, Alba; Gaviña, Pablo; Costero, Ana M.; Villalonga, Reynaldo; Sancenón Galarza, Félix; Martínez Mañez, Ramón; Departamento de Química; Escuela Técnica Superior de Ingeniería de Edificación; Escuela Técnica Superior de Ingeniería Industrial; Instituto Interuniversitario de Investigación de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnológico; GENERALITAT VALENCIANA; MINISTERIO DE ECONOMIA Y COMPETITIVIDAD; Ministerio de Economía y Competitividad; Fundació Bancària Caixa d'Estalvis i Pensions de Barcelona
[EN] We report herein a l-glutamate (l-Glu)-responsive delivery system. It consists of Janus Au-mesoporous silica (MS) nanoparticles functionalized with l-glutamate oxidase on the Au face and with self-immolative arylboronate derivatives as caps on the MS face. The MS face is additionally loaded with a cargo. The delivery paradigm is based on the recognition of l-Glu by the enzyme and the subsequent formation of H2O2, which induces the cleavage of the self-immolative gate and the uncapping of the pores. Given the importance of l-Glu as a key neurotransmitter, we hope that these findings will help in designing new therapeutic strategies for nervous system diseases.